不同于结构长程有序的晶体,非晶态物质原子呈无序排列,表现出一系列复杂的动力学行为。结构弛豫和玻色峰是非晶物质中最突出的动力学特征。非晶固体处于非平衡态,形成过程中较快的冷却导致局域内应力的形成,这种局域的应力偶极驱动原子(或分子)结构重排,使体系向低能态弛豫。非晶材料的结构弛豫直接导致老化,影响材料的性能,成为物理和材料科学中广泛关注的问题。如果在结构弛豫发生之前体系已经具有一定热处理历史,往往表现出历史依赖行为,短时间内结构弛豫并不朝着低能态方向进行,而是反常地先向高能态转变,而后再向低能态弛豫,好像“记住”了其最初所处的高能态,称之为“记忆效应”。记忆效应是非晶结构弛豫中的一个重要特征和表现形式。 玻色峰是非晶物质另一个典型特征和动力学行为,涉及原子振动行为的反常性,即在THz频率范围,非晶表现出相对于晶体而言过高的振动态密度,其额外的声子散射在低温下(5~30 K)对比热的贡献尤为突出,导致相对于晶体而言过高的比热。以往的工作多数是单独研究不同的动力学问题,很少研究它们之间的关联性。对于非晶体系,如果它的某两种动力学模式具有类似的特征和表现形式,将是证明这两种动力学模式关联的有力证据。由于记忆效应是非晶结构弛豫的一个重要特征,研究玻色峰行为是否也表现出记忆效应,就成为验证玻色峰与结构弛豫是否关联的有效手段。
最近,中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室(筹)汪卫华研究组博士生罗鹏和李彦灼在汪卫华研究员、闻平副研究员和白海洋研究员的指导下,以非晶合金(又称金属玻璃)为模型体系,基于记忆效应,系统地研究了玻色峰与结构弛豫的关系。他们通过差示扫描量热法(DSC)测量样品在升温过程中的吸放热行为来表征其能态,以能态变化作为参量来表征结构弛豫过程(图1)。通过综合物性测试系统(PPMS)测量非晶样品在低温下的比热来表征玻色峰(图2)。在同一温度退火,随着退火时间延长,体系向低能态弛豫,玻色峰强度逐渐降低(如图3中的A和I曲线)。如果样品事先在较低温度退火一段时间,再在较高温度退火,此时体系能态先上升后下降,表现出明显的非单调行为(图3中B-F曲线),即表现出记忆效应。有趣的是,玻色峰在相同的温度处理程序下同样表现出记忆效应(图3中II、III曲线),而且与体系能态变化呈现很好的线性关系(图4),从而证明玻色峰也具有记忆效应。这揭示出非晶中结构弛豫和原子振动这两个时间尺度相差十几个量级,能量尺度相差约三个量级的动力学行为之间的直接关联,深化了我们对非晶中重要的动力学模式玻色峰和结构弛豫,以及记忆效应这样一些关键问题的认识,也为我们甄别非晶中众多的理论模型提供了重要依据。
相关结果发表在 Phys. Rev. Lett. 116, 175901 (2016)上。
文章链接:http://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.116.175901
本项研究工作得到国家自然科学基金项目(项目批准号51271195, 5141101072, and 51571209)、973项目和中国科学院的资助。
附图:
图1. DSC曲线表征退火过程中的能态变化。(a)在同一温度退火,体系能态随着退火过程单调地降低。(b)样品先在较低温度退火,再在较高温度退火,体系能态先上升再下降,表现出非单调行为,即记忆效应。 |
图2. 退火过程中玻色峰的变化。(a)在同一温度退火,玻色峰强度随着退火过程单调地降低。(b)样品先在较低温度退火,再在较高温度退火,玻色峰强度先上升再下降,表现出非单调行为,从而表现出记忆效应。 |
图3. 玻色峰强度与体系能量变化在相同温度程序下表现出一致的行为。 |
图4. 玻色峰强度与体系能量变化显示较好的线性关系。 |