原位电镜技术实现极性拓扑结构相变的原子尺度表征与调控
来源:SF1组

  近些年来先后在理论和实验上发现了铁电材料中可以形成尺寸低至几个纳米的极性拓扑结构,如通量闭合畴、涡旋畴和斯格明子等,由于极性拓扑畴结构具有拓扑保护性,而且尺寸小,引起了探索新一代非易失性超高密度信息存储器件的兴趣。实际器件操作大多是基于外场对结构单元极化态和拓扑相变的调控,研究单个铁电畴结构的极化分布以及外场操控下拓扑相变动力学过程是器件应用的基础。然而,极性拓扑结构的形成是体系中弹性能、静电能和梯度能之间在微小差别内相互竞争平衡的结果,如何实现局域外场对微区结构的精确调控以及相变过程的精细表征是一个非常大的挑战。

  中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心白雪冬课题组通过发展透射电镜中的扫描探针技术,自主研制出具有原子分辨的原位综合物性测量与调控装置。最近,他们利用原位高分辨电镜技术,在原子尺度观测到PbTiO3/SrTiO3超晶格薄膜中的铁电通量闭合畴结构(flux-closure)(图1)在外场下演变的完整过程,通过扫描针尖局域电场/应力场操控技术,实现了该结构在极性拓扑畴和普通铁电相之间的可逆转换;相场模拟结果给出了外场调控极性拓扑相变的物理机制。研究结果以“Atomic-scale observations of electrical and mechanical manipulation of topological polar flux-closure”为题发表在Proc. Natl. Acad. Sci. USA(DOI:10.1073/pnas.2007248117)上,该工作与北京大学、湘潭大学、浙江大学等单位合作完成,中科院物理所博士生李晓梅为文章共同第一作者(排名1/3)。


图1. PTO/STO超晶格中的通量闭合畴结构

  在外电场操控下(图2),通过畴壁的移动实现了通量闭合核的横向移动,极化方向与外电场一致的c畴逐渐变大,而极化方向与外电场方向相反的c畴逐渐减小至消失,伴随着180°畴壁和通量闭合核的消失,形成中间态的a/c畴结构,进一步增大电场可以获得单一的c畴。


图2. 通量闭合畴结构在外电场下的演化过程

  在应力场操控下(图3),垂直于界面的压缩应力导致了通量闭合结构中c畴的收缩和a畴的增大,并伴随着通量闭合核沿180°畴壁向界面的移动,当通量闭合核移动到界面并消失则变为中间态a/c畴,进一步增大应力则可以获得单一的a畴。以上演化过程为完全可逆的,当撤掉外界刺激后则恢复到初始的通量闭合畴结构。


图3. 通量闭合畴结构在外力场下的演化过程

  相场模拟结果可以完全再现实验过程(图4),获得相变过程中几种能量的演化及相互竞争变化关系,揭示了铁电通量闭合畴外场调控的物理原理。


图4. 通量闭合畴结构相变的相场模拟结果

  这项工作得到了国家重大科研装备研制项目(ZDYZ-2015-1)和基金委等项目的资助。
  文章链接:https://www.pnas.org/content/early/2020/07/23/2007248117?cct=1816